A NUMERICAL MODEL FOR PRESSURIZED FLUIDIZED
BED COAL GASIFIER
Zhou Shanming and Jin Baosheng
（Thermoenergy Engineering Research Institute,Southeast University,210096 Nanjing）
ABSTRACT A numerical model was developed for pressurized fluidized bed coal gasifier to find out the effects of operating parameters,coal properties,design parameters on coal gasification. According to the results,bed pressure,air/coal and stream/coal mass ratio have effects on it.An experiment was performed in a plot equipment to verify the model.
KEY WORDS pressurized spouted fluidized bed,coal gasitfcation,numerical model
0 引 言
煤炭在我国的能源结构中占有重要地位，但在利用过程中容易产生大量的污染物，因此实现煤的高效低污染转化具有十分重要的意义.目前具有代表性的洁净转化技术，有增压流化床联合循环技术(PFBC-CC)、整体煤气化技术(IGCC)和燃料电池循环发电技术(FCCC)，其中PFBC-CC技术目前已发展到商业示范阶段，不久就能投入商业应用.第一代PFBC-CC由于入口烟气温度较底，烟气透平效率不高，其机组效率仅能比同容量常规机组高3%～5%，优势并不十分明显.近年来，英国煤炭研究所(CRE)和美国Foster Wheeler公司对第一代PFBC系统进行改造［1］，在原PFBC系统前加一个气化炉，将气化与燃烧相结合，其联合循环效率达45%～47%，从而为PFBC-CC技术发展开创了新局面.在这种前置气化炉中，对煤的气化不追求高气化率，而是着眼于降低投资成本和获取良好反应活性的残余半焦，这就对进行气化的设备提出很高的要求，不能简单采用目前的煤气化工艺.喷动流化床兼有固定床、流化床和气流床的特点，对煤种适应性宽、不易结焦、气固接触特性好，是适应此种气化较佳的选择.东南大学在对新一代PFBC系统的设计中，其前置气化炉采用喷动流化床技术.
目前对喷动流化床的研究尚不充分，对煤在其中的气化规律更是知之甚少，进一步探索尤显必要.科技人员通过研究，提出了许多喷动流化床冷态模型，这些模型大致可分为两类.第一类为采用质量、动量、能量守恒方程的联立来求解流场，即采用双流体模型，如Krzwnski等［2］模型；另一类为考虑床中流动特性的不同，将其分为几个部分(通常为喷动区和周边环形区)，通过实验的方法来拟合经验公式，从而求出流场，如Littmaan等［3，4］的模型.在化学反应方面，也有两种计算模型，一种认为在床中的化学反应达到了平衡，因此可采用化学平衡常数来计算各气体组分情况，如Foong等［5］；另一种则采用反应动力学模型求出反应速率，进一步求出各气体组分情况，如Bi等.［6］
1 流动模型
根据床内流动状态的不同，将气化炉划分成两个部分：喷动部分及悬浮段.其中喷动部分又可划分为两个区：中心喷动区及周边环形区.由于气流穿透了整个床层，所以悬浮段亦划分成快速气流区、慢速气流区及顶部混合区.在喷动部分的中心喷柱区气流速度很高，可以认为颗粒随气流运动.在环形区，由于颗粒垂直运动速度很小，故忽略其垂直方向的速度.对于穿过两区边界的颗粒质量交换，仅考虑其净质量交换.
1.1 喷动部分
空气、蒸汽与煤粒混合物以很高的速度从底部喷嘴喷入床内，形成中心喷柱区，同时在中心喷嘴周边的底部也有空气与蒸汽混合物从布风板进入床内，其速度较低，由于流化气的作用，可以认为周边环形区内气体成分处处一致.在本模型中，认为气体从中心喷柱区流向周边环形区，同时中心喷柱区与周边环形区还存在气体质量交换和固体颗粒质量的交换.
Day等［4］对中心喷柱直径作了深入研究，认为中心喷柱直径在一定床层高度以下是随高度变化的，而在此高度以上就可以认为中心喷柱直径不变.试验中得出了中心喷柱直径的关联式：
(1)
该关联式是指中心喷柱直径随高度变化的部分，其上部分直径可由Horio等的公式给出［6］：
(2)
其中：
在本模型中 ，认为当UorUms时，喷射高度取一定值，即床高.
从中心喷柱区流向周边环形区的气体净质量交换可由试验关联式给出：
(3)
对于两区间的气体交换可由下式给出：
Uex＝KUa (4)
其中：K＝tgβ，β为中心喷动区扩散角.
在喷动流化床内，中心喷动区气流速度很高，从喷嘴及由周边环形区卷入的固体颗粒很快就被加速到较高的速度，直至被抛向悬浮空间，所以在模型中认为是跟随气流运动的，其速度差为颗粒终端速度Ut，用以克服自身重力作用.
从周边环形区卷入的颗粒质量沿高度分布可由Patose等［6］提出的公式求出：
(5)
(6)
其中：
C0取值如下：
C0 ＝0.7 hm/H＞0.8；
C0＝0.65 0.8≥hm/H＞0.5；
C0＝0.55 hm/H≤0.5
由喷动气流的初始速度即可求出颗粒的体积占有率εs，进而可求出气流在任一高度上的流速.
(7)
Wj和Qj为颗粒和气体在某一高度的向上总流量.
在有流化气存在的情况下，周边环形区保持一稳定的状态，其空隙率沿高度几乎不变，略低于最小流化状态下的空隙率，本模型中将其近似取为εmf.
1.2 悬浮空间
由于悬浮空间气体流速相应较低，忽略颗粒从慢速区卷入至快速区，仅考虑气体由慢速区卷入快速区，该气体量为：
(8)
其中：
由能量平衡有：
(9)
其中：
为进入悬浮空间的总气体流量.由(9)式求出夹带分离高度TDH.
由动量守恒方程：
(10)
(11)
解此方程可求出Vj
则
(12)
其中：Afj为某一高度快速气流区的截面积.
对于慢速气流区，可由Kunlii等［8］的公式求出：
εfa＝εmfexp(-ah) (13)
其中：a为衰减常数.
1.3 物料平衡方程
在喷动流化床中，由于气体的高速扰动，周边环形可以认为是全混的，而中心喷柱区的固体颗粒大部分由周边环形区卷入，所以亦可以认为是全混的.
如果进料颗粒分布为P0(dp),其质量为m0;排料颗粒分布为P1(dp),量为m1;扬析物料分布为P2(dp),量为m2;床中颗粒分布为Pb(dp),量为mb;按Kunlii等［7］提出的方法可导出以上各量间的关系.
由全混假设：
P1(dp)＝Pb(dp) (14)
(15)
(16)
(17)
(18)
K(dp)为颗粒扬析常数，由式(19)求出［8］；S(dp)为粒径变化率.
(19)
在粒径变化率中，由于磨损引起的粒径变化为［11］：
d(dp)/dtcol=1.77×10-5d1.82p×
(U0-Umf)0.95ρ0.53g (20)
由燃烧和气化引起的粒径变化率为：
(21)
其中 kdi＝ShDi/dp ； (22)
Sh＝2ε+0.69Sc1/3Re1/2；
Sc＝μ/(ρgDi)；
Re＝Ugdpρg/μ
i分别代表O2，CO2，H2O；dMi/dt为反应气体的消耗率(kg/s)；αi分别为0.375，0.273，0.667.
2 化学反应模型
气固相的接触反应速率一般由两个因素决定：气固化学反应和气体向固体表面(或内部孔隙)的扩散.在本模型中，将煤粒视为球形，忽略颗粒内微孔结构影响.
2.1 燃烧反应
燃烧反应主要发生在中心喷柱区及底部流化气进入的地方，其反应方程式为：
C+1/φ O2=(2-2/φ)CO+(2/φ-1)CO2
其中：φ为化学当量参数，取值如下［9］
z=2 500exp(-6 249/T)
z=(2z+2)/(z+2) dp≤5×10-5m
φ＝［(2z+2)-z(dp-5×10-5)/9.5×10-4］
5×10-5m
φ＝1.0 dp＞1×10-3m
采用Field等提出的联合化学动力学常数ks和容积扩散常数kd的总反应速率常数r来描述该反应［10］，总反应速度为：
r1＝PO2S/(1/ks1+1/kd1) (23)
其反应速率常数采用Field提出的一级反应式：
ks＝8.6×102exp(-18 000/Tp)
2.2 二氧化碳与碳的气化反应
该反应的反应方程为：
C+CO2＝2CO
在本模型中采用：
r2＝PCO2S/(1/ks2+1/kd2) (24)
其表面反应速度采用Mayers提出的方程［10］，表面反应速率常数为：
ks2＝1.35×10－1exp(-16 300/Tp)
2.3 蒸汽与碳的气化反应
对于碳与水蒸气的反应，可以用下面的化学当量方程表示：
C+H2O=CO+H2O
在相对反应速率和反应机理上的研究都表明该反应与二氧化碳和碳的气化反应相类似，由此在本模型中采用与二氧化碳和碳的气化反应类似的反应速率表示形式，其表面反应速率表示形式，其表面反应速率常数为［10］：
ks3＝1.92exp(-17 680/Tp)
其反应速度为：
r3＝PH2OS/(1/ks3+1/kd3) (25)
kdi的计算由式(22)给出.
在以上反应速率计算式中，S为颗粒外表面积(m2)，Tp为颗粒表面温度(K)，Pi为气体分压力(kPa).
2.4 水煤气变换
有报道称此反应受煤中金属化合物的影响，本模型不计此种影响，采用了Bi等［6］的公式：
CO+H2O＝CO2+H2
则有
(26)
其中： k=2 780exp(-1 510.7/tp);
Keq=0.265exp(3 956/Tp)
2.5 一氧化碳的燃烧反应
反应方程为：
CO+1/2 O2=CO2
此反应是均相反应，本模型中采用Hottel等［11］综合出的反应公式：
(27)
2.6 氢气的燃烧反应
反应方程为：
H2+1/2 O2=H2O
该反应的反应速率很大，所以在氧气未燃烬之前，氢气的生成量很小，这可从许多研究者的试验结果推测出来.在本模型中，认为在氧气燃烬到一定浓度之前，氢气量为零，当氧气浓度低于此浓度后，反应速率为［12］：
r6=2×10-1exp(-74 500/T) (28)
2.7 挥发分逸出模型
由于喷动流化床中温度较高，可认为挥发分逸出后经快速反应，最终以简单物质(H2，CO，H2O，CO2)形式存在，且设煤中所有H，O元素均形成化合物逸出，在确定了挥发分总量后，由元素组成即可算出挥发分中各组分含量.
挥发分的逸出速度采用多反应速度模型［13］：
(29)
其中：ki=koiexp(-E/(RT))；V*i为i组分的最大挥发分总量；koi和E的取值见表1.
表1 煤中各组分在脱挥发分过程中的频率因子
和活化能
Table 1 Kinetic parameters of CO, H2,CO2 and
H2O in coal devolatile［14］
| Products | Ko/s-1 | E/kJ/mol |
| H2 | 3.6×103 | 106.3 |
| CO2 | 33 | 40.6 |
| CO | 7×103 | 86.3 |
| CO | 1.1×105 | 144.9 |
| H2O | 27 | 41.5 |
|
3 温度分布 在喷动流化床内，由于流场分布不同，中心喷动区与周边环形区的燃烧和气化并不同步，即周边环形区主要发生气化反应，仅在底部入口局部区域有燃烧反应发生；而中心喷动区由于氧气浓度高，气流流动速度快，主要发生燃烧反应，仅在接近床层顶部区域才显示气化反应的特征.实验中发现中心喷动区与周边环形区颗粒及气体交换速率较大.因此，虽然两区存在温差，但可以忽略这种差异.而在悬浮段，由于固体颗粒量少，气流之间的混合更加容易，故认为其温度处处一致，另外，模型中忽略周边环形区中颗粒温度与气流温度的差异. m0Cpct1+Cpamat2+Cptsmstt3+m0Qydw (30) 其中：第一项为加入煤的显热；第二项为加入空气的显热；第三项为水蒸气的显热；第四项为煤的化学能. 其中：m1为排料量；m′1为由中心喷动区抛入悬浮空间的颗粒质量；m＂1为颗粒从悬浮空间返回的质量；mgi为气体各组分质量；qCO和qH2分别为一氧化碳和氢气的单位化学能.式(31)中第一项为排出物料显热；第二项为进入悬浮空间颗粒携带显热；第三项为气体显热；第四和第五项分别为一氧化碳和氢气的化学能；第六项为散热损失；第七项为返回喷动段颗粒所携带显热；第八和第九项分别为进入悬浮空间颗粒和返回喷动段颗粒所携带化学能.计算中颗粒进入悬浮空间所携显热等于颗粒从悬浮空间返回周边环形区所携显热.另外，在悬浮空间，化学反应进行较慢，反应的量较少，忽略颗粒由于反应而损失的量，因此可以认为从喷动部分进入悬浮空间的能量仅为颗粒扬析中焦炭的化学能损失部分，即第一、第七、第八、第九项可合并成一项m2qC,m2为扬析颗粒中碳的含量，则式(31)可化为：
由于系统处于稳态，则有：
式(33)中t′=tg，解式(33)即可求出喷动段温度. 式(34)中i表示气体的组分；左边第一、第二项为j-1单元中气流和颗粒所携带显热；右边第一、第二为该单元中CO和H2增量的化学能；第三项为散热；第四项为该单元中气体的显热. 4 模型与实验数据的比较 为了验证模型的精确性，在一小规模试验台上进行了实验，此试验台与即将建立的大型试验装置相似.试验台床层内径为42.5 mm，在床外由电热丝加热保持床内恒温，在改变电压的条件下可改变床内温度. |
|
图1 小型气化实验台示意图 系统流程如下：来自空气压缩机的空气经两个玻璃转子流量计计量后，分别作为喷动气和流化气入喷动流化床，与从料斗中经螺旋加料器送入的颗粒进行混合，绝大部分的颗粒在气固混合运动中由出料口自动溢出，流入排料罐，极少部分细小的颗粒伴随空气，经过排气口排向大气.在试验中过量空气系数为0.6～0.8，床温分别控制为750 ℃，800 ℃和900 ℃时，测量了O2和CO及CO2的百分率(试验中未导入蒸汽).实验数据与模型计算值的比较见表2.由表2可看出，模型计算出的结果与实验数据比较接近，从而模型的可靠性得以验证. 表2 不同温度下O2，CO和CO2的计算值 |
| Temp. | Value | O2 | CO | CO2 |
| 750 ℃ | Experiment |
5.09 |
2.50 |
15.0 |
| Calculate | 4.89 | 1.50 | 15.7 | |
| 800 ℃ | Experiment |
5.00 |
2.40 |
15.3 |
| Calculate | 4.83 | 1.52 | 15.5 | |
| 900 ℃ | Experiment |
4.78 |
2.60 |
16.0 |
| Calculate | 5.45 | 2.41 | 14.2 |
|
5 模型对大型试验的预测 模型计算中所选煤仍与小型试验台所用煤相同，其特性见表3，计算初始参数及工况见表4. 表3 计算用煤特性 |
| Proximate analysis/% | Ultimate analysis/% | ||||||||
| A | W | Vm | FC | C | H | O | N | S | |
| 22.32 | 5.38 | 28.0 | 44.26 | 59.7 | 3.70 | 7.14 | 1.08 | 0.68 | |
| Q/MJ/kg | Density/kg/m3 | Mean particle size/mm | |||||||
| 23.46 | 1 500 | 1.33 | |||||||
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表4 计算条件及参数 |
| Air inlet/Nm3/h | Steam inlet/kg/h | Spouting∶Fluiding | Coal inlet/kg/h |
| 507 | 105 | 7∶3 | 313 |
| Height of spout /m |
Diameter of nozzd /m |
Diameter of bed /m |
Bed pressure /MPa |
| 3.5 | 0.04 | 0.215 | 0.5 |
| 中心喷动区中各组分百分率沿高度变化情况见图2.结果表明：随高度的增加，氧气量迅速下降，水蒸气所占份额逐步下降，在氧气未燃尽之前，二氧化碳量迅速增加，而氢气及一氧化碳含量较低，此时主要发生燃烧反应，当氧气刚耗尽时，二氧化碳浓度达到最大值，此后H2和CO浓度逐步升高，CO2和H2O主要发生气化反应. |
|
图2 喷流中气体成分随高度分布 周边环形区中各组分浓度随高度的变化情况见图3，在紧靠布风板处氧气被迅速消耗.二氧化碳浓度则迅速升高，而在此高度内，其它组分(CO，H2，N2)仅有少量变化，这说明煤粒在此高度内与氧气的燃烧反应相当剧烈.在此高度以上，由于氧气消耗完全，周边环形区以气化反应为主，反应所需热量主要通过两区间粒子质量交换而来.由于挥发分的进一步逸出，且不断有气体从中心喷动区进入周边环形区，CO和H2浓度明显升高，蒸汽浓度明显降低，CO2和碳反应生成CO的速度高于CO2的生成速度，因而CO2浓度逐步降低.当高度超过2 m后，由于水蒸气浓度降低，水煤气变换反应速率降低，H2浓度开始进入缓变区，但仍有较大提高.在悬浮空间，气化反应继续进行，但由于颗粒浓度很低且反应温度下降，反应速度较低，CO沿高度缓慢上升，CO2略有降低，结果见第65页图4. |
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图3 周边环形区气体成分随高度分布 |
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图4 悬浮空间气体成分随高度分布 |
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图5 床压对CO，CO2，H2及煤气发热量的影响 悬浮段出口处CO，H2，CO2浓度及煤气热值、床层温度随床层压力的变化关系见第65页图5.由图5看出：随床层压力的升高，煤气热值升高，床层温度下降，煤气中一氧化碳和氢气浓度增大，二氧化碳浓度降低，原因是压力升高后，单位体积内气体分子浓度增大，因而使化学反应速度提高，在一定压力范围内，气化反应主要是由化学反应动力学特性控制的，所以提高压力后，由分子扩散速率降低造成的反应速率降低引起的影响不是主要的，因而压力提高后，反应速度增大引起床层温度的下降. |
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图6 水煤比对CO，CO2，H2及煤气发热量的影响 |
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图7 空煤比对CO，CO2，H2及煤气发热量 6 结 论 模型计算值与小型实验台上进行的煤气化试验值结果吻合较好，对即将建立的大型实验台的设计有参考意义.在对大型实验台的运行预测过程中，结果合理.由此可得以下结论. 国家“八五”重大科技攻关项目(85-205-02-07)、教育部跨世纪人才基金资助项目. |
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