加压粉煤流化床气化的开发研究

2005/10/18 9:50:18

摘要　介绍了DN100 mm、DN300 mm两套加压流化床气化系统及其研究成果。
　　关键词　加压粉煤流化床　气化特性参数　细粉循环　气体料阀　灰熔聚
　　中图分类号　TU996　TQ546.2
RESEARCH AND DEVELOPMENT OF PRESSSURIZEDPULVERIZED COAL FLUIDIZED-BED GASIFICATION

Pang Jin　Peng Wanwang　Bu Xuepeng　Ji Xuguo

　　ABSTRACT　Two sets of ø100 mm and ø300 mm pressurized fluidized-bed gasificatin systems and their research results are introduced in detail in this paper.
　　KEY WORDS　presssurized pulverized coal fluidized bed， gasification characteristics parameters， fine circulation， gas feed valve， ash agglomeration

1　引　　言
　　流化床气化可利用粉煤及低品位煤炭作原料，同固定床气化相比，气化强度高、气化设备小。由于流化床气化炉床层温度均匀又可通入二次风，使大分子碳氢化合物能迅速裂解成小分子，因此煤气中基本不含焦油，净化系统简单。当采用富氧气化时可连续生产合成气及燃料气，用空气作气化剂时，可作为联合循环发电的气源。煤科总院北京煤化学研究所在六十年代初已经开展常压流化床气化的研究，并建立了DN100mm和DN200mm两套常压流化床气化装置。自七十年代以来，开始研究加压流化床气化，开发了灰熔聚技术和飞灰循环工艺，使流化床气化技术得到较快的发展^［1,2］。八十年代以来，从事加压流化床气化工艺的开发研究，先后建立了DN100mm和DN300mm两套加压流化床气化装置，进行了各种条件研究及煤种试验。下面介绍研究的结果。

2　DN100 mm加压流化床气化
2.1　工艺流程
　　将筛分得到的0.25～2.0mm原料煤加入加压煤箱，经星形加料器和给煤螺旋将煤加入气化炉中部，气化剂从气化炉中部喷入，使煤料进行流化床气化。在用空气或富氧空气作气化剂时，采用环形喷咀。在纯氧气化时由布风管直接向炉体缩口部位从侧面进风。炉的下部由竖螺旋出灰机将灰排至输灰螺旋后排到加压灰斗。煤气在炉顶扩大部分将粗粒粉尘分离后经旋风分离器进入煤气冷凝冷却器，析出的冷凝液由底部排出。干煤气经减压计量后外供。试验系统的炉温、压力等重要参数由32点数据处理机循环显示并定时记录。蒸汽流量、空气流量及炉内压力实行自控调节。
2.2　试验煤样
　　在DN100mm加压流化床气化装置上进行了十多个煤种的试验，进行了流化床床内脱硫的研究，现将五个有代表性的不同变质程度煤种(扎赉诺尔褐煤、蔚县长焰煤、神木弱粘煤、东山瘦煤、晋城无烟煤)的研究结果介绍如下。煤质分析数据列于表1。

表1　试验煤样煤质分析

煤　样	工业分析 (%)				元素分析 (%)					Q_net,ar MJ/kg	坩埚粘结性	灰熔点 ℃
煤　样	M_ad	A_ad	V_ad	S_tad	C_ad	H_ad	O_ad	N_ad	S_ad	Q_net,ar MJ/kg	坩埚粘结性	DT	ST	FT
扎赉诺尔	16.50	11.07	33.41	0.25	51.97	3.38	15.71	1.12	0.25	20.20	1	1 110	1 130	1 190
蔚　县	10.25	8.15	27.61	1.50	63.78	3.25	12.46	0.61	1.50	24.77	1	1 110	1 140	1 150
神　木	4.53	8.17	30.10	0.19	71.49	4.41	10.06	1.13	0.19	28.31	3	1 260	1 320	1 360
东　山	1.32	6.44	13.10	1.70	83.42	3.60	3.44	1.13	1.70	33.36	5	1 460	1 500
晋　城	4.53	14.97	6.00	0.28	74.80	2.11	2.39	0.92	0.28	26.20	1

2.3　试验结果
　　为适应不同煤种特性，试验所用汽／氧比有所不同，气化温度也有差异。表2给出了五种不同变质程度煤种以空气作气化剂的研究结果。从试验结果可以看出，随着煤变质程度的提高，煤气中CH₄含量呈下降趋势。年轻煤H₂含量偏高，CO含量也较高。当气化温度升高时，CO含量升高。煤气中有效组分随煤变质程度提高呈下降趋势，即年老煤种制得的煤气热值较低，产率较高。

表2　5种煤样的空气气化结果

项　　目		扎赉诺尔	蔚县	神木	东山	晋城
试验压力(MPa)		1.5	1.5	1.5	1.5	1.5
汽氧比(kg/m³)		0.85	1.14	0.86	1.19	0.86
反应温度(℃)		920	920	980	980	1 030
煤气产率(m³/kg)		2.1	2.9	3.91	4.78	3.6
蒸汽分解率(%)		50.77	68.66	44.69	51.6	50.43
气化效率(%)		50.0	61.62	62.63	63.23	48.82
煤气组成 (%)	H₂	14.07	15.20	12.78	14.87	12.57
	CO	16.69	14.30	16.06	13.49	15.90
	CH₄	2.29	2.70	2.24	1.96	0.55
	CO₂	11.94	14.61	11.39	13.60	11.91
	N₂	54.83	52.26	57.32	55.69	58.87
煤气热值(MJ/m³)		4.824	5.267	4.259	4.427	3.837

　　表3为五种煤样纯氧—蒸汽气化的研究结果。从表3数据可见，煤气中CO和H₂含量，在相同气化温度时，也是随着煤的变质程度的增加而降低，由于年老煤种灰熔点较高，即可以在较高温度下进行气化，同样可得到较高的CO和H₂含量。同以空气为气化剂一样，煤气中CH₄随着变质程度的增加呈下降趋势，其变化幅度由6.57%降至1.71%。年轻煤气化时之所以得到高的CH₄含量，主要来自煤的热解和脂肪烃侧链的加氢反应。同以空气作气化剂相比，加压后煤气中CH₄含量均有所增加，即压力增加有利于碳的加氢反应。

表3　5种煤的纯氧气化结果

项　　目		扎赉诺尔	蔚县	神木	东山	晋城
汽氧比(kg/m³)		1.92	1.19	1.39	1.64	1.54
反应温度(℃)		880	960	1 000	1 040	1 050
煤气产率(m³/kg)		1.22	1.58	1.70	1.90	1.78
蒸汽分解率(%)		74.17	73.59	35.51	32.46	51.66
气化效率(%)		67.38	66.38	65.66	50.84	58.50
煤气组成 (%)	H₂	39.56	35.92	33.05	26.12	37.11
	CO	27.22	29.11	39.68	35.83	30.61
	CH₄	6.57	5.66	4.33	2.70	1.71
	CO₂	25.71	27.81	22.25	34.15	29.83
煤气热值(MJ/m³)		11.133	11.016	10.954	8.924	9.284
氧耗(m³/m³)		0.18	0.23	0.30	0.47	0.30
汽耗(kg/m³)		0.86	0.28	0.42	0.78	0.46

　　为适应不同的需要，研究了富氧气化，试验氧气浓度分别为60%、50%、40%，表4给出富氧气化的试验结果。从试验结果可见，煤气中有效成分随着氧气浓度的增加而增加，煤气热值也随之增加，蒸汽耗量也增加，蒸汽分解率呈上升趋势，而氮气浓度下降。在合成氨生产半水煤气时，要求(CO+H₂)/N₂=3，从试验结果看到，两种煤在氧浓度为60%时这一比值分别为3.03和3.38，即氧浓度为60%时可连续制取合成氨所需的半水煤气，由于试验炉子较小，同实际生产相比这一结果偏高^［3］。

表4　扎赉诺尔和蔚县煤富氧气化结果

项　　目		扎赉诺尔			蔚县
富氧浓度(%)		60	50	40	60	50	40
汽氧比(kg/m³)		0.82	0.80	0.76	0.94	0.87	0.86
试验压力(MPa)		0.75	0.75	0.75	0.75	0.75	0.75
反应温度(℃)		905	870	880	900	910	880
煤气产率(m³/kg)		1.12	1.23	1.42	1.74	1.88	2.20
蒸汽分解率(%)		58.01	46.74	41.88	70.31	65.02	33.68
气化效率(%)		48.04	44.91	40.16	63.18	55.96	42.29
煤气组成 (%)	H₂	26.48	23.31	18.82	28.79	22.97	15.57
	CO	28.08	25.18	18.65	24.67	20.72	15.57
	CH₄	4.20	3.78	2.97	4.32	3.40	2.91
	CO₂	23.01	21.78	22.18	25.14	25.94	26.57
	N₂	17.98	25.56	37.03	15.78	25.77	26.57
煤气热值(MJ/m³)		8.632	7.694	5.958	8.999	7.384	5.062
氧耗(m³/m³)		0.21	0.17	0.13	0.19	0.17	9.15
汽耗(kg/m³)		0.20	0.20	0.18	0.72	0.22	0.24

2.4　试验小结
　　(1) 在DN100mm加压流化床气化装置上进行了不同变质程度煤种的试验，同时进行了床内脱硫的研究工作。试验表明这套装置运行稳定、操作灵活，适合于做各种条件试验。所取得的试验结果可供可行性研究及设计参考。
　　(2) 不同变质程度煤种试验表明，无论以空气作气化剂，还是以氧气作气化剂，提高压力，煤气中甲烷量增加，煤气热值增高，气化效率和蒸汽分解率均得到改善。在纯氧气化时，提高压力氧耗下降。
　　(3) 富氧气化时随着氧浓度的增加，气化特性参数得到改善，氧浓度为60%时，可连续制取半水煤气。
　　(4) 不同变质程度煤气化时，年轻煤所得煤气热值较高，提高反应温度，年老煤种的气化效果也可得到改善。

3　DN300 mm加压流化床气化
3.1　工艺流程
　　图1给出了DN300mm加压流化床气化装置工艺流程，该气化系统由备煤、锅炉、压缩空气、加料及出灰系统、气化炉、煤气净化、过程控制和数据采集及分析单元八部分组成。备煤单元包括原煤接受、破碎、筛分及成品煤的储备。锅炉为0.5t/h卧式柴油自动锅炉，蒸汽设计压力为1.6MPa.空压机压力为1.2MPa，流量17m³/min。气化炉加料设计了螺旋加料和气动供料两种形式。排灰系统由炉底选择性排灰结构、下灰竖管、L阀及灰箱组成。由于采用非机械控制结构使排灰系统的结构简化。设计压力为2.5MPa，温度1150℃，炉外径1000mm，内径300mm，上部放大段内径为450mm，炉高6m。气化剂分两路由气化炉底部进入，第一路（空气）由中心管以较高速度喷入；第二路（蒸汽和空气）从环侧进入气化炉。采用800mm短节将两路气体导入气化炉并将灰渣导出气化炉。煤种试验时采用了促进床层内灰熔聚并配以炉底选择性排灰技术，已取得成功，灰渣中碳含量最低时为11.1%。煤气净化处理单元由两级旋风除尘、煤气间冷和布袋除尘等部分组成，产生的煤气供其它项目研究专用。过程控制及数据采集系统完成全部试验过程的测量、数据采集和过程控制工作。分析单元负责煤气分析、床层料、灰渣、飞灰及冷凝液的分析。气化装置布置在钢结构框架上，平面为(5×5)m²，高19.2m，并建有6层平台。

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1-上煤箱; 2-过渡煤箱; 3-下煤箱; 4-脱硫箱; 5-流化床气化炉; 6-一级旋风除尘器; 7-二级旋风除尘器; 8-间冷器;9-气液分离器; 10-布袋除尘器; 11-锅炉; 12-煤箱; 13-空压机; 14-灰箱

图1　DN300mm加压流化床气化试验工艺流程图

3.2　试验结果
　　在DN300mm流化床气化炉中进行了焦炭、半焦、神木煤、大同1号煤和大同2号煤五种原料的气化研究。表5给出五种原料煤质分析数据。

表5　5种气化原料分析数据

项目		焦炭	半焦	神木	大同1号	大同2号
工业分析 (%)	M_t	4.30	2.40	7.80	7.00	4.40
	M_ad	2.76	1.72	6.99	5.69	4.02
	A_ad	16.26	13.58	7.16	20.10	15.26
	V_ad	4.50	4.62	30.13	23.55	11.99
	S_t.ad	0.49	0.68	0.30	0.51	0.50
	Q_gr.ad(MJ/kg)	26.99	28.26	28.01	24.36	26.62
灰熔点 (℃)	DT	1 440	1 430	1 210	1 320	1 390
	ST	1 460	1 470	1 270	1 380	1 420
	FT	1 480	1 490	1 290	1 400	1 450
元素分析 (%)	C_ad	76.94	80.42	70.30	61.16	72.54
	H_ad	0.58	0.73	3.78	3.09	1.73
	O_ad	0.81	1.57	9.64	7.48	5.00
	N_ad	0.62	0.62	1.02	0.66	0.57
	S_ad	0.49	0.68	0.30	0.51	0.50

　　图2至图4分别给出大同2号、神木煤、焦炭和神木煤气化试验运行趋势曲线，其中包括气体组成与床层温度的对应关系。从图中可见气化炉床层温度较为平稳，除非工艺条件调整，一般温度波动仅30℃左右，影响床层温度的主要因素为气化剂流量、氧气浓度及原料的加入速度等。对煤气组成而言，床层温度是最敏感的工艺操作因素，提高炉温，可燃成分(H₂、CO等)含量增加，氮气量下降，煤气热值增加。在可比的操作温度情况下，不同原料气化的煤气质量差别较大，活性高的煤制得的煤气质量较好。同一煤种操作温度高时，煤气质量好。活性高、灰熔点高的煤易于气化。

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^.-H₂； ×-温度； △-N₂；-CO；^。-CH₄； *-CO₂
图2　大同2号煤流化气化试验运行曲线

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^.-H₂； ×-温度； △-N₂；-CO；^。-CH₄；*-CO₂
图3　神木煤流化气化试验运行曲线

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^.-H₂； ×-温度； △-N₂；-CO；^。-CH₄；*-CO₂
图4　焦炭流化气化试验运行曲线

　　由于炉内温度均匀，原料煤又加到高温料层中，使原料的干燥和干馏过程在高温下同时完成，因此煤气中CH₄含量较低。表6为煤气冷凝物的分析结果，由结果可见冷凝水中无油类产生，有机酚类的浓度同固定床气化相比要低得多，这充分体现出流化床气化的优点。

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^.-H₂； ×-温度； △-N₂；-CO；^。-CH₄； *-CO₂
图5　神木煤流化气化试验运行曲线

表6　煤气冷凝液分析结果

项　　目	含　　量
油	无
挥发酚(mg/m³)	101.33
总酚(mg/m³)	810.66
硫化物(mg/m³)	44.56
总氨(mg/m³)	7561.66

　　表7给出五种原料气化操作数据及试验结果。由表可见，随着压力(MPa)增加，气化强度明显提高，煤气组成变化不大。温度对气化过程影响显著，温度升高，反应速度加快，气化炉处理能力提高。对五种原料均进行了不同碳转化率的试验，在低碳转化率时，排灰速度加快，灰中碳含量增加，从理论上分析，煤气中挥发分占比例大，但CH₄含量并不高，分析原因是原料煤从气化炉底部加入，气化炉温度高且均匀，煤快速干馏使CH₄含量变低。神木煤、大同2号煤在1000℃以下气化时，煤气热值达4MJ/m³，神木煤在1000℃气化时煤气热值达4.5MJ/m³，如增加蒸汽过热，空气预热等措施，煤气热值还可提高。从表中还可看到活性低的原料气化煤气热值也偏低。

表7　气化试验条件及结果

气化原料		焦炭	半焦	大同 1号	大同 2号	神木煤
操作压力(MPa)		0.6	0.75	0.7	0.6	1.0	0.8	0.7
床层温度(℃)		960	990	940	965	990	970	900
加煤量(kg/h)		93.5	85	140	130	200	170	115
空气量(m³/h)		286	282	328	362	319	403	354
蒸汽量(kg/h)		65	65	80	80	55	67	65
煤气量(m³/h)		350	536	446	513	459	586	483
渣中灰含量(%)		43.44	51.80	60.50	88.90	18.61	66.55	54.47
碳转化(%)		66.68	75.90	75.03	77.89	52.68	75.90	86.91
煤气组成 (%)	H₂	8.91	8,75	14.30	16.35	13.53	16.41	13.08
	CO	13.28	14.58	12.31	13.05	19.07	16.58	11.40
	CH₄	0.04	0.00	0.85	0.92	0.86	0.90	1.46
	CO₂	12.19	12.59	13.70	12.70	10.15	11.40	14.26
	O₂	1.02	0.80	0.69	1.02	1.46	0.32	1.20
	N₂	64.39	62.50	58.16	55.83	54.87	54.33	57.96
	C_nH_m	0.00	0.00	0.01	0.01	0.03	0.03	0.04
H₂S(mg/m³)		0.91	0.113	1.12	0.89	0.91	0.61	0.5
煤气低热值 (MJ/m³)		2.654	2.786	3.407	3.746	4.189	4.200	3.391

4　结　　论
　　通过五个煤种的研究，取得了大量的试验数据和操作运行经验，为加压流化床气化的放大和工业化提供了依据。
　　(1) 实现了气化炉系统长时间运行，运行过程表明，气化炉操作稳定，抗干扰能力强；
　　(2) 进行了两种焦炭和三种煤的气化试验，取得一系列流化床气化特性参数和基础数据，所产煤气供其它专项研究使用。
　　(3) 基本掌握了气化炉炉内灰熔聚和炉底选择性排灰技术，灰中含碳量为11.1%。
　　(4) 实现了细粉循环，并在设法提高循环固体流中半焦的碳转化率和灰捕集率方面进行了研究。
　　(5) 广泛利用气体料阀技术，减少了热态工作环境中气－固两相机械阀的使用。

作者单位：逄　进　彭万旺　步学朋　戢绪国　煤科总院北京煤化学研究所，北京100013

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